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熊果酸和咖啡酸的热降解机理及其分解动力学研究

《林产化学与工业》2014年2期
2014-05-01
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肖卓炳,郭满满,郭瑞轲

(吉首大学 林产化工工程湖南省重点实验室,湖南 张家界 427000)

  摘 要:采用热重-傅里叶红外光谱联用技术(TG-FT-IR)对杜仲中的两种天然有机酸熊果酸和咖啡酸进行了非等温热分析。结合量子化学GAMESS软件分子模拟计算、热失重和热解逸出气体红外光谱分析,对两种有机酸化学键的断裂情况进行了推断和验证。使用积分Coats-Redfern法、微分Achar法以及Malek法等3种热分析动力学方法对热重实验数据进行了分析,推断了各步分解最概然机理函数,得到相应的动力学参数--表观活化能(Ea)和指前因子(A),并推断其贮存期。研究表明,各步失重、分子模拟推断和逸出气体红外光谱解析,这三者能够对热分解过程的化学键断裂情况进行判断;熊果酸的热分解自236.8 ℃至431.2 ℃,且一步完成,为二维扩散控制机制(圆柱形对称型),符合Valensi方程,Ea为228.26 kJ/mol,lnA为39.56;咖啡酸在153.0 ℃后发生了两步分解,第一步热分解为二维扩散控制机制,符合Jander方程,Ea1为111.28 kJ/mol,lnA1为25.78,而第二步热分解为三维扩散控制机制,符合Z.-L.-T.方程,Ea2为231.75 kJ/mol,lnA2为43.50;熊果酸和咖啡酸在室温(25 ℃)的贮存期分别为4~5年和3年。

  关键词:熊果酸;咖啡酸;热重-红外联用;热降解机理;分解动力学

  中图分类号:TQ351;TQ460.7 文献标识码:A 文章编号:0253-2417(2014)02-0033-07


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